История открытия спонтанного параметрического рассеяния света

К 60-летию научной школы нелинейной оптики в Московском университете и 55-летию открытия спонтанного параметрического рассеяния света

В этой заметке сообщается о некоторых эпизодах истории открытия одного из значимых явлений нелинейной оптики — спонтанного параметрического рассеяния света (СПР), 55-летие которого мы отмечаем в 2022 году.

История открытия СПР полна драматическими коллизиями и проявлениями «человеческого фактора», о чём, к сожалению, не принято писать в «серьёзных» статьях, монографиях и учебниках, хотя практически каждое значительное событие в науке (и уж открытие — тем более) насыщено этими коллизиями и на первый взгляд необъяснимыми поступками участников.

Автору заметки посчастливилось оказаться в стартовом составе команды Р. В. Хохлова, сформированной им, совместно с С. А. Ахмановым, для развития нелинейной оптики на физическом факультете, поступив в 1962 году в аспирантуру под его руководство, и работать с Ремом Викторовичем вплоть до его ухода из жизни в августе 1977 года в результате трагических событий, разыгравшихся при восхождении группы Хохлова на пик Коммунизма. Некоторые фрагменты заметки носят характер воспоминаний и излагаются от первого лица.

Открытие принципиально нового вида рассеяния света — спонтанного параметрического рассеяния света, в процессе исследований параметрических усилителей и генераторов света, имело фундаментальное значение для нелинейной, когерентной оптики. Это подтвердилось и при разработке нового научного направления — квантовой оптики, одним из создателей которого является профессор физического факультета МГУ Давид Николаевич Клышко, а затем и квантовой информатики.

Спонтанное параметрическое рассеяние света основано на трех- или четырехфотонном параметрическом взаимодействии световых волн, в результате которого один или два фотона падающего света спонтанно распадаются на пару фотонов с выполнением условий сохранения энергии и импульса.

СПР — спонтанный аналог вынужденного процесса, генерации комбинационных частот, в частности разностной частоты, за счёт квадратичной (трёхфотонное СПР) или кубичной (четырёхфотонное СПР) поляризуемостей. При типичных для лазерной спектроскопии значениях интенсивности лазерного излучения кубичный член разложения поляризации по степеням напряжённости электрического поля световой волны на много порядков меньше квадратичного. Поэтому неудивительно, что в спектроскопии и квантовой оптике оказалось востребованным только трёхфотонное СПР, и когда в литературе используется термин «спонтанное параметрическое рассеяние света», то подразумевается только трёхфотонное СПР.

Частотно-угловой спектр СПР в кристалле йодноватой кислоты. По горизонтали: волновое число холостой волны ?, см-1, по вертикали: угол рассеяния в градусах. Рисунок из статьи «Спонтанное параметрическое рассеяние света» (Китаева Г. Х., Пенин А. Н. // Письма в ЖЭТФ 2005, т. 82, с. 388-394)

Важное отличие СПР от генерации разностной частоты — большая свобода вариации частот рассеянного излучения, диапазоны изменения которых определяются только выполнением условия синхронизма и областью прозрачности материала (кристалла), поскольку зафиксирована только одна частота — частота падающего света, в то время как при генерации разностной частоты таких частот две.

При фиксированных значениях частоты падающего света («накачки») и угла между волновым вектором волны накачки и оптической осью кристалла каждой паре частот рассеянного излучения соответствует пара волновых векторов рассеянного излучения, т.е. пара углов рассеяния. Весь континуум пар частот образует континуум углов рассеяния. Таким образом рассеянное излучение имеет строго определённую (условиями синхронизма) частотно-угловую структуру. При этом частоты рассеянного излучения могут меняться в очень широком интервале. Это основное свойство явления, которое вместе с коррелированным образованием пар фотонов («бифотонов») позволяет выделить его в особый вид рассеяния света — СПР.

Причина спонтанного распада фотона на пару фотонов в среде с нелинейной поляризуемостью — вакуумные флуктуации, которые можно охарактеризовать «плотностью энергии», если описывать процесс на языке классической нелинейной оптики. Поэтому можно рассчитать яркость рассеянного излучения. Это и было сделано в 1966 году сотрудником нашей кафедры (кафедры волновых процессов, созданной Р. В. Хохловым в 1965 году) Давидом Николаевичем Клышко. В самом начале 1967 года явление было обнаружено нашей группой и в марте 1967 года доложено Ремом Викторовичем Хохловым (в рамках сводного доклада о параметрической генерации света) на симпозиуме по современной оптике в США, на котором выступили также две американские группы с сообщениями о наблюдении этого явления, получившего поначалу название «параметрическая люминесценция», а позже — более правильное «параметрическое рассеяние света». (Отметим, что в англоязычной литературе укоренился термин «Spontaneous Parametric Down Conversion».) В том же 1967 году все три группы опубликовали статьи об обнаруженном явлении в ведущих российских и американских журналах. На самом деле за этой сухой информацией кроется цепочка драматических событий, наглядно демонстрирующих, что такое «человеческий фактор» в научной деятельности.

Подарок природы — свойство СПР «генерировать» фотоны парами со строгой взаимосвязанностью (коррелированностью) фотонов в паре (рождаться бифотонами). Если мы определили характеристики потока одного из компонентов бифотона, то мы получаем информацию и о характеристиках потока второго. Это открывает уникальные возможности в спектроскопии. Например, можно изучать характеристики вещества в ИК- диапазоне, регистрируя излучение в видимом. Но что ещё более важно, СПР создало экспериментальную базу для развития новых разделов науки — квантовой оптики, одним из отцов которой безусловно является Давид Николаевич Клышко, и квантовой информатики.

Авторы открытия СПР (справа налево) Д. Н. Клышко и В. В. Фадеев (крайний слева — студент А. Демидов) у лаборатории лазерного зондирования на борту НИС «Дмитрий Менделеев». Экспедиция в Тихий океан, 1977 г.

Спонтанное параметрическое рассеяние света (СПР) было предсказано Давидом Николаевичем Клышко в конце 1966 года [Клышко Д. Н. // Письма в ЖЭТФ 1967. 6, с. 490] и экспериментально обнаружено на нашей же кафедре в начале 1967 года (О. Н. Чунаев и автор этой статьи), о чём доложено на симпозиуме по современной оптике в США в марте 1967. Там же о наблюдении СПР доложили ещё две группы, обе из США. В 1967 году все три группы опубликовали статьи о наблюдении СПР в ведущих журналах [Ахманов С. А., Фадеев В. В., Хохлов Р. В., Чунаев О. Н. // Письма в ЖЭТФ 1967. 6, С. 575; Harris S.E., Oshman M.K., Byer R.L. // Phys. Rev. Lett. 1967. 18, Р. 732; Magde D., Mahr H. // Phys. Rev. Lett. 1967. 18. Р. 905]. Таким образом, можно считать, что СПР было одновременно и независимо открыто тремя группами.

Итак, конец 1966 г. Сотрудник кафедры волновых процессов физфака МГУ Давид Николаевич Клышко выступает с докладом на тему «Когерентный распад фотонов в нелинейной среде» сначала на всесоюзном совещании по оптическим свойствам веществ в институте физики твёрдого тела (ИФТТ, Черноголовка), а затем на семинаре кафедры волновых процессов физического факультета МГУ. Доклад Давида Клышко (у нас с Давидом Николаевичем сложились приятельские отношения, и в общении мы обходились без отчеств) был встречен довольно равнодушно, даже теми, кто занимался исследованиями параметрического усиления и параметрической генерации света — группой Александра Ивановича Ковригина (мы с ним были однокурсниками) и моей группой. Какой бы странной не выглядела сейчас реакция на доклад Давида Клышко на том семинаре, она имеет простое объяснение с позиций поведения человека, а не робота: эмоции, психологический настрой играют большую роль в нашем поведении, в том числе и в научной работе. А настрой в тот момент был однозначный: к докладу Р. В. Хохлова на приближающемся симпозиуме по современной оптике в США должны быть получены новые, впечатляющие результаты в исследовании и разработке параметрических генераторов света (ПГС), чтобы взять реванш за хотя и небольшое, но всё-таки случившееся отставание от американцев в соревновании за первенство в получении параметрической генерации света. Этот накал спортивных страстей был запредельным и зашоривал наш взгляд, жертвой чего и стала реакция на сообщение Давида. В гонке за новыми результатами по ПГС А. Ковригин стремился получить параметрическую генерацию при накачке второй гармоникой неодимового лазера (её длина волны 530 нм, это был ещё лазер на стекле с неодимом, а не на иттрий-алюминиевом гранате, когда длина волны второй гармоники равна 532 нм), а мы с Олегом Чунаевым стремились получить перестраиваемую по частоте генерацию в видимом диапазоне, для чего надо было использовать более коротковолновую чем 530 нм накачку. Мы использовали третью гармонику (353 нм) и невырожденный режим параметрической генерации: длина волны одного из фотонов параметрического бифотона должна была перестраиваться в районе 530 нм, а длина волны второго фотона — в районе 1060 нм. Ни в той, ни в другой задаче долгое время не удавалось получить нужных результатов. Мы нервничали и не воспринимали ничего иного, кроме параметрической генерации с вожделенными характеристиками. Только этим можно объяснить, что мы не удосужились потратить какую-то пару часов, чтобы проверить предсказание Давида.

К марту 1967 года Александру Ковригину с сотоварищи удалось-таки получить рекордно большую импульсную мощность параметрической генерации в ближнем ИК-диапазоне, а вот нам с Олегом Чунаевым получить параметрическую генерацию в видимом диапазоне не удавалось, хотя однажды мы были уверены, что получили её и даже отпраздновали это событие, но хватило одного дня, чтобы убедиться в ошибочности такого заключения. Вместо этого оказалось, что в структуре излучения на выходе параметрического генератора света присутствует излучение, обусловленное спонтанным параметрическим рассеянием. Сейчас трудно поверить, что этот итог нашего штурма разочаровал, причём не только нас с Олегом, но и Рема Викторовича. Компонуя сводный доклад на симпозиум в США, он не скрывал досады: получение параметрической генерации с перестройкой длины волны в видимом диапазоне было бы сильным козырем в соревновании с американцами. Отношение к параметрическому рассеянию кардинально изменилось, когда, приехав в Нью-Йорк на симпозиум по современной оптике, Рем Викторович обнаружил, что наблюдению параметрического рассеяния света посвящено ещё два доклада, оба американских авторов. Публикация информации о наблюдении СПР стала для нас приоритетной, и в 1967–1968 годах вышло несколько статей с нашей кафедры, сделан доклад на очередном симпозиуме по нелинейной оптике в Ереване, где свой доклад сделал и Мар (H. Mahr) — автор одного из упомянутых докладов на мартовском симпозиуме в Нью-Йорке. Были защищены кандидатская диссертация, одна из глав которой была посвящена СПР, и первая дипломная работа на эту тему. Позже, в 1970 году, была опубликована популярная статья о нелинейной оптике [Хохлов Р. В., Фадеев В. В. Нелинейная оптика. В сб. Международный ежегодник «Наука и человечество». М., 1970. С. 170.], в которой нашлось место и СПР. В 1974 году явление СПР было зарегистрировано в качестве открытия, определяемое формулой: «Установлено неизвестное ранее явление спонтанного распада в твёрдом теле одного или двух фотонов падающего света на пару фотонов с другими частотами», № 150 в Госреестре открытий СССР, 1974. Последнее требует пояснений. В Советском Союзе регистрировались не только изобретения, но и открытия (был Комитет по делам изобретений и открытий), причём получить диплом на открытие было не менее престижно, чем получить Государственную премию. В 1973 году Р. В. Хохлов стал ректором МГУ, и в качестве одной из первых его инициатив был импульс к регистрации наиболее значимых научных достижений сотрудников университета в качестве открытий. Естественно, под эту раздачу попали и мы с Давидом Клышко (Олега Чунаева к тому времени уже не было в живых, он был первым в череде потерь, преследовавших команду Хохлова). В Комитет поступило две заявки на регистрацию открытия спонтанного параметрического рассеяния света — наша на регистрацию открытия трёхфотонного СПР и группы из пяти авторов из Ленинградского физико-технического института — четырёхфотонного СПР. Решение, принятое Комитетом, было вполне разумным — объединить наши заявки в одну и зарегистрировать две разновидности СПР как единое открытие.

«Сотрудники лаборатории СПР кафедры квантовой электроники (1990-е годы). Руководитель лаборатории профессор А. Н. Пенин (второй слева). Ученица А. Н. Пенина, его преемница на позиции руководителя лаборатории ныне профессор Г. Х. Китаева (первая слева)

Итог первых 15 лет исследований СПР и его применений был подведён присуждением Государственной премии СССР [Клышко Д. Н., Пенин А. Н., Фадеев В. В. Диплом о присуждении Государственной премии СССР «За открытие и исследование явления параметрического рассеяния света и его применение в спектроскопии и метрологии, опубликованных в 1966-1981 г.г.». 1981].

Наконец дошла очередь до самого события обнаружения СПР при попытках получить параметрическую генерацию с перестройкой длины волны в видимом диапазоне. Мы с Олегом Чунаевым стремились получить такую генерацию с накачкой 3-ей гармоникой излучения лазера на стекле с неодимом, который работал в режиме генерации одиночных импульсов с интервалом между ними в несколько минут, необходимом для охлаждения активного элемента (замена стекла на кристалл иттрий-алюминиевого граната позволила в дальнейшем использовать режимы с высокой частотой повторения импульсов и даже непрерывной генерации). В качестве признака параметрической генерации ожидалось появление яркого пятна в фокальной плоскости линзы. В эту плоскость помещалась фотоплёнка в фотоаппарате со снятым объективом. Раз за разом, что-то меняя в условиях эксперимента, мы «стреляли» третьей гармоникой в резонатор с кристаллом, ожидая увидеть на проявленной плёнке маленькое пятно параметрической генерации. И вот однажды мы его увидели! Мы так долго и упорно этого ждали, что сначала проигнорировали слабый диффузный фон, окружающий яркое пятнышко, которое, в нашем понимании, оставил на плёнке луч параметрической генерации (см. фото в цитированной выше статье Ахманов С. А., Фадеев В. В., Хохлов Р. В., Чунаев О. Н., 1967). Не помню, что подвигло в конце концов прицепиться именно к этому диффузному пятну. По-видимому, в какой-то момент из подсознания выплыл доклад Давида Клышко. А дальше всё было делом техники. В первую очередь был ликвидирован резонатор Фабри — Перо — убраны зеркала. Если бы центральное маленькое пятно было параметрической генерацией, то оно должно было исчезнуть. Но оно увеличило свою яркость, как и диффузное пятно, и стало ясно, что маленькое пятно не параметрическая генерация, а артефакт, результат неидеальной фильтрации лазерного излучения, используемого для приготовления накачки, а диффузное пятно — параметрическая «люминесценция» (СПР). Чтобы это окончательно подтвердить, была снята частотно-угловая структура — двумя способами: путём пропускания излучения через узкополосный интерференционный фильтр при разных углах падения луча накачки на кристалл параметрического усилителя и на спектрографе (см. ещё одно фото в той же статье).

В. В. Фадеев, профессор кафедры квантовой электроники